Baseado na história real de James ‘Whitey’ Bulger (Johnny Depp), o irmão de um senador do estado e o maior criminoso da história da região sul do estado de Boston, Aliança do Crime é contado através da perspectiva de antigos aliados de Bulger sendo interrogados pela policia e contando o que aconteceu durante o período da guerra entre a máfia irlandesa de Bulger e a família italiana que tentava dominar seu território.
A primeira coisa que se nota assistindo ao filme é a perfeição da maquiagem, que não só deixa Johnny Depp irreconhecível, como também o deixa perfeitamente idêntico a Bulger. E aliado a essa semelhança física, para dar ainda mais veracidade ao personagem e ao filme, está a excelente atuação de Johnny Depp, que evolui perfeitamente de um Bulger estressado mas em controle até o momento em que ele perde o controle da situação e deixa sua raiva extravasar cada vez mais.
A relação entre John Connolly (Joel Edgerton), um antigo amigo de infância de Bulger que virou agente do FBI e o resto da equipe do FBI que estava no caso, principalmente com seu chefe Charles McGuire (Kevin Bacon), que está constantemente questionando o controle de Connolly sobre Bulger, é uma das partes mais intrigantes do filme e que em muitos momentos nos deixa pensando como Connolly ainda não foi retirado do caso, mesmo após demonstrar claramente estar ligado a Bulger por algum tipo de lealdade infantil.
Em contraponto a relação entre Connolly e o resto do FBI está a relação entre ele e Bulger, onde, diferente de como acontece dentro do FBI, Connolly é complemente submisso a Bulger, muitas vezes tendo ações criminosas a fim de não comprometer sua lealdade a Bulger.
Vale deixar também uma nota sobre a excelente trilha sonora do filme, que com o uso músicas dos Rolling Stones a marchas militares a uma versão de Jingle Bells por Ella Fitzgerald, acompanha perfeitamente o desenvolvimento e a queda da aliança entre Bulger e o FBI.
Aliança do Crime atinge com excelência o seu objetivo de nos mostrar a relação entre Bulger e o FBI, a ironia de o maior criminoso de Boston e parte da lista dos mais procurados do FBI ser irmão de um politico eleito, e a confusão imensa que acontecia dentro do FBI naquele período devido a lealdade cega de Connolly a Bulger sem que ninguém mais soubesse disso inicialmente.